经典量子化学方法以化学精度求解固氮酶 FeMo 辅因子模型

经典量子化学方法在固氮酶 FeMo 辅因子模型上以化学精度估算了基态能量，而该模型此前被广泛视为量子计算的目标体系。该结果基于将基态问题刻画为对大量相互竞争、但基本为单组态的状态进行排序这一认识，从而把系统性的高阶耦合簇计算、密度矩阵重整化群计算与一套外推方案结合起来。在该模型内，研究识别出多个在化学精度内简并的基态自旋异构体候选。作者进一步刻画了额外电子激发以及团簇与蛋白质几何涨落对低能电子能景的影响，发现能景的许多特征在更精细的固氮酶表示中得以保留，这也说明 FeMo 辅因子电子结构的光谱解读具有复杂性。